導(dǎo)讀：

一種光學(xué)顯微鏡下的晶體定向機(jī)器學(xué)習(xí)方法。

摘要

繪制晶體固體中的晶粒取向圖對(duì)于研究局部微觀結(jié)構(gòu)和結(jié)晶學(xué)之間的關(guān)系以及解釋材料性能至關(guān)重要。進(jìn)行這些研究的主要技術(shù)之一是電子背散射衍射（EBSD）。然而，由于測(cè)量量有限，EBSD不適用于表征具有長(zhǎng)程微觀結(jié)構(gòu)異質(zhì)性的樣品，也不適用于構(gòu)建包含大量樣品的大型材料庫(kù)。本文提出了一種高通量晶體取向映射的機(jī)器學(xué)習(xí)方法，它依賴于被稱為定向反射顯微鏡的光學(xué)技術(shù)。成功地將方法應(yīng)用于增材制造生產(chǎn)的Inconel 718試樣上，該試樣具有復(fù)雜的、空間變化的微觀結(jié)構(gòu)。這些結(jié)果表明，在金屬合金上實(shí)現(xiàn)光學(xué)取向映射是可行的。由于方法是數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的，因此可以很容易地?cái)U(kuò)展到使用不同制造工藝生產(chǎn)的不同合金系統(tǒng)。

介紹

表征多晶固體的微觀結(jié)構(gòu)，包括組成晶粒的大小、形態(tài)和晶體取向，對(duì)于理解工藝歷史、微觀結(jié)構(gòu)和材料性能之間的關(guān)系至關(guān)重要。這些信息可以預(yù)測(cè)結(jié)構(gòu)和功能部件的行為，并為下一代高性能材料的設(shè)計(jì)提供基礎(chǔ)。晶體表征的標(biāo)準(zhǔn)實(shí)踐涉及基于衍射的方法，這些方法依賴于電子或X射線顯微鏡技術(shù)。其中最常用的技術(shù)之一是電子背散射衍射（EBSD）。EBSD通過(guò)測(cè)量和索引電子束在樣品表面上掃描時(shí)原子晶格產(chǎn)生的局部衍射圖案，提供材料組成相和晶粒的精確映射，作為其晶體取向的函數(shù)。然而，由于與電子顯微鏡相連，EBSD在測(cè)量吞吐量、視野和最大樣本尺寸方面受到限制。因此，EBSD定向成像通常在小面積試樣（mm2量級(jí)）上進(jìn)行，其微觀結(jié)構(gòu)代表使用給定制造工藝生產(chǎn)的整個(gè)部件。

由于這些局限性，EBSD在基于使用不同工藝參數(shù)生產(chǎn)的大量試樣的建筑材料庫(kù)中，或在表征表現(xiàn)出大規(guī)模微觀結(jié)構(gòu)異質(zhì)性的試樣方面效率低下。這些限制在金屬增材制造（AM）方面尤其有害。事實(shí)上，眾所周知，在基于熔合的AM工藝中，復(fù)雜多變的凝固路徑會(huì)在整個(gè)制造過(guò)程中，甚至在名義上相同的零件批次中產(chǎn)生不同的微觀結(jié)構(gòu)。高通量晶體學(xué)表征技術(shù)將極大地加快添加劑工藝的發(fā)展，以及該行業(yè)對(duì)增材工藝的采用。

一種可能的解決方案是使用光學(xué)顯微鏡技術(shù)，與EBSD相比，這種技術(shù)提供了更快的數(shù)據(jù)采集和更大的視野。然而，由于原子晶格不能在可見(jiàn)光下直接解析，光學(xué)取向映射只能通過(guò)分析編碼基本晶體取向的光學(xué)信號(hào)間接實(shí)現(xiàn)。基于這一原理，已經(jīng)開(kāi)發(fā)出一些技術(shù)來(lái)量化光強(qiáng)度和偏振在光學(xué)活性材料反射時(shí)的取向依賴性變化，或者重建蝕刻-pits10的形貌，這些蝕刻-pits10繼承了底層原子晶格的幾何形狀和取向。定向反射顯微鏡（DRM）屬于第二類。DRM的工作原理基于測(cè)量和分析光從材料表面的反射作為照明方向的函數(shù)。當(dāng)對(duì)材料進(jìn)行化學(xué)蝕刻時(shí)，特定晶體學(xué)平面或相位的優(yōu)先溶解可產(chǎn)生與晶體學(xué)取向相關(guān)的地形表面特征。這些特征以特定角度優(yōu)先反射可見(jiàn)光，產(chǎn)生定向（即各向異性）反射效果。一旦被DRM捕獲，方向反射數(shù)據(jù)將通過(guò)計(jì)算方法進(jìn)行分析，以實(shí)現(xiàn)晶粒方向的空間映射。

然而，到目前為止，通過(guò)光學(xué)手段實(shí)現(xiàn)的定向成像只能在純晶體固體上實(shí)現(xiàn)，對(duì)于純晶體固體，可以使用基于物理的材料特定模型對(duì)測(cè)量的光學(xué)信號(hào)進(jìn)行索引。將高通量光學(xué)定向成像擴(kuò)展到工程金屬合金和其他技術(shù)相關(guān)材料仍然是一個(gè)開(kāi)放的挑戰(zhàn)，因?yàn)檫@些材料的復(fù)雜、多相微觀結(jié)構(gòu)會(huì)產(chǎn)生難以使用基于物理的模型解碼的光學(xué)信號(hào)。

在這里，提出了一種在金屬合金中進(jìn)行晶粒取向映射的光學(xué)方法。使用卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（CNN）從DRM獲取的光信號(hào)推斷晶體方向。將模型命名為歐拉網(wǎng)，因?yàn)樗梢灶A(yù)測(cè)由一組歐拉角表示的晶體取向。機(jī)器學(xué)習(xí)方法繞過(guò)了基于物理的方法的一些值得注意的局限性。首先，EulerNet在訓(xùn)練過(guò)程中自動(dòng)學(xué)習(xí)方向反射和晶體取向之間的關(guān)系。這減少了人工干預(yù)的需要，從而使工作流程變得更簡(jiǎn)單、更快。不需要專門的研究來(lái)積累有關(guān)定向反射的微觀結(jié)構(gòu)成分的形態(tài)和結(jié)晶學(xué)的知識(shí)。其次，機(jī)器學(xué)習(xí)模型能夠識(shí)別方向反射信號(hào)中的復(fù)雜模式，否則人類分析可能不會(huì)注意到這些模式，或者使用傳統(tǒng)的數(shù)字信號(hào)處理可能難以勾勒出這些模式。最后，數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)框架是靈活的。它可以很容易地模板化，并應(yīng)用于具有不同微觀結(jié)構(gòu)的其他合金，使光學(xué)定向成像擴(kuò)展到各種材料成為可能。在以下章節(jié)中，將描述機(jī)器學(xué)習(xí)工作流程，并在定向能沉積（DED）法生產(chǎn)的Inconel 718（I718）試樣上展示其有效性。

數(shù)據(jù)分析有多種形式，科學(xué)可視化是一種強(qiáng)大的工具，可以幫助解釋CHT實(shí)驗(yàn)，特別是從這些CHT實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生的大數(shù)據(jù)集中識(shí)別目標(biāo)信息?；旌辖饘傺趸镱I(lǐng)域可以提供一個(gè)典型的例子，該領(lǐng)域在化學(xué)、物理和材料科學(xué)的許多領(lǐng)域中發(fā)揮著越來(lái)越重要的作用，這源于對(duì)化學(xué)成分、微觀結(jié)構(gòu)、孔隙率和表面性能的剪裁機(jī)會(huì)。原則上，在氧化物基質(zhì)中結(jié)合幾種金屬可以產(chǎn)生具有新穎物理和化學(xué)性質(zhì)的材料，從而在從催化到傳感的技術(shù)應(yīng)用中產(chǎn)生卓越的性能。金屬可以表現(xiàn)為“孤立單元”，為體系帶來(lái)其固有性質(zhì)，或者它們的行為可以通過(guò)金屬/金屬或金屬/氧/金屬相互作用的影響而改變。在這方面，知道如何選擇“正確”的金屬組合是很重要的。

催化劑庫(kù)數(shù)據(jù)的d字形圖。四種元素（Cr、Mn、Co和Te）被繪制在3D四元混合物圖上，而三種活性被映射到球體圖示符的三個(gè)圖形屬性：顏色映射到丙烯醛的活動(dòng)，大小映射到1的活動(dòng)，5-己二烯，強(qiáng)度與丙酮的活性對(duì)應(yīng)。在左圖上調(diào)整圖示符的強(qiáng)度，以強(qiáng)調(diào)丙酮的含量。

Maier和Rajan團(tuán)隊(duì)通過(guò)研究103組合催化劑庫(kù)解決了這一問(wèn)題。采用溶膠-凝膠配方制備了包含Cr、Co、Mn、Mo和Ni元素的五維搜索空間，并通過(guò)高通量篩選反應(yīng)器進(jìn)行了測(cè)試。為了揭示這些材料組成的復(fù)雜性，如上圖所示的可視化方法被用來(lái)跟蹤組合實(shí)驗(yàn)中的原始數(shù)據(jù)。這種可視化方法促進(jìn)了如何將數(shù)據(jù)挖掘技術(shù)應(yīng)用于揭示組合實(shí)驗(yàn)的復(fù)雜性的框架的建立。

結(jié)果與討論

數(shù)據(jù)集、微觀結(jié)構(gòu)和光學(xué)方向圖

通過(guò)DED制作了10個(gè)I718的矩形幾何(24 mm × 24 mm × 12-18 mm)樣本庫(kù)。在DED過(guò)程中，粉狀原料(在本例中為I718)通過(guò)噴嘴連續(xù)進(jìn)入熔池，用大功率激光源熔化，冷卻后固化。材料被一層一層地放置在一個(gè)構(gòu)建平臺(tái)上，以創(chuàng)建一個(gè)三維的形狀。使用不同的激光功率、激光移動(dòng)速度、層高和粉末進(jìn)給速度來(lái)制作試樣。這些工藝參數(shù)影響熔池凝固和材料的熱歷史。因此，不同的試樣表現(xiàn)出不同的微觀結(jié)構(gòu)。部分試樣呈現(xiàn)高度織構(gòu)、柱狀枝晶的面心立方(FCC) γ基體相，并沿構(gòu)建方向生長(zhǎng)。在其他試樣中，觀察到部分較細(xì)的、隨機(jī)定向的晶粒中斷了柱狀生長(zhǎng)，這在整個(gè)結(jié)構(gòu)中產(chǎn)生了大規(guī)模的微觀結(jié)構(gòu)不均一性。這種不均勻性經(jīng)常見(jiàn)于生產(chǎn)出來(lái)的材料中。沉積后，按照ASTM標(biāo)準(zhǔn)溶解和硬化I718對(duì)試樣進(jìn)行熱處理。這種熱處理導(dǎo)致了組織中金屬間化合物的形成。其中，斜方相δ (Ni3Nb)通過(guò)亞穩(wěn)體心立方(BCC) γ″(Ni3Nb)相的部分分解，在γ基體晶界和枝晶晶界成核。δ析出相在顯微組織中呈細(xì)長(zhǎng)片狀結(jié)構(gòu)。

為了實(shí)現(xiàn)光學(xué)取向映射，使用化學(xué)試劑蝕刻試樣，選擇性地溶解γ基體，讓耐腐蝕的δ板從表面突出(圖1a，底部)。由于它們相對(duì)于XY平面傾斜，這些沉淀物產(chǎn)生了一個(gè)可以由DRM測(cè)量的方向反射信號(hào)(圖1a，頂部)。利用δ和γ之間的晶體關(guān)系，使用方向反射信號(hào)來(lái)評(píng)估γ基體晶粒的取向。實(shí)際上，δ和γ的取向?yàn)?111)γ//(010)δ和[1¯01]γ//[100]δ。此外，δ析出相的習(xí)慣面(即血小板的主要面)平行于{111}γ22。

圖1 DRM技術(shù)的圖示。

使用如圖1b所示的設(shè)置對(duì)每個(gè)樣品進(jìn)行DRM測(cè)量。微結(jié)構(gòu)中任一顆粒的局部定向反射信號(hào)由在該顆粒處測(cè)量到的反射強(qiáng)度與光源仰角(θ)和方位角(φ)的函數(shù)組成。在δ血小板將入射光直接反射進(jìn)光學(xué)顯微鏡的角度上，可以觀察到反射強(qiáng)度的峰值。由于平板的取向取決于相應(yīng)的γ晶粒的晶體取向，不同的晶粒取向產(chǎn)生不同的反射率信號(hào)，其反射率峰也不同。

圖2說(shuō)明了在I718中遇到的反射模式的多樣性。在這張圖中，將逆極圖(IPF)中沿z軸的七個(gè)不同晶體方向表示為八面體。每個(gè)八面體中的面平行于下伏晶粒的{111}γ面，與δ析出相的習(xí)慣面相一致。在一般情況下觀察到，反射率峰的數(shù)量和位置在反射率模式遵循晶體對(duì)稱性。例如，(100)γ晶粒的反射率圖中包含四個(gè)峰，峰間的夾角為90°，這與面心立方(FCC)結(jié)構(gòu)在該方向上的四重對(duì)稱相一致。同樣，(110)γ晶粒也表現(xiàn)出雙重對(duì)稱性。相比之下，在(111)γ晶粒產(chǎn)生的圖案中觀察到六重對(duì)稱。這些反射峰的位置定性地與期望從{111}γ平面觀察鏡面反射的坐標(biāo)相匹配。這一發(fā)現(xiàn)是一個(gè)強(qiáng)烈的跡象，反射峰來(lái)自入射光在突出的δ板的鏡面反射。

圖2 I718中的定向反射信號(hào)。

基于這些觀測(cè)結(jié)果推測(cè)，晶粒取向原則上可以通過(guò)設(shè)計(jì)一個(gè)基于物理的反射模型，將峰的位置和強(qiáng)度與蝕刻誘導(dǎo)的表面形貌和下面的晶體取向聯(lián)系起來(lái)，進(jìn)行解析檢索。然而，在實(shí)踐中，開(kāi)發(fā)這樣一個(gè)模型是具有挑戰(zhàn)性的，耗時(shí)的，并且嚴(yán)重依賴人類專家的輸入。它需要精密的數(shù)字信號(hào)分析，以準(zhǔn)確識(shí)別光信號(hào)中的關(guān)鍵方向反射特征，詳細(xì)表征形貌、分布和負(fù)責(zé)方向反射的微觀結(jié)構(gòu)成分的晶體結(jié)構(gòu)，深入了解這些成分如何與可見(jiàn)光相互作用，產(chǎn)生定向反射信號(hào)。所有這些方面都使得這種方法難以模板化，很難與高通量材料表征范式兼容。

相比之下，機(jī)器學(xué)習(xí)模型EulerNet可以自主識(shí)別方向反射信號(hào)中的復(fù)雜模式，并具有較高的精度和吞吐量預(yù)測(cè)方向。由于在訓(xùn)練過(guò)程中，輸入和輸出之間的關(guān)系是在根本沒(méi)有指導(dǎo)的方式下學(xué)習(xí)的，因此該模型需要最少的人類監(jiān)督。特別是，不需要專門的微觀結(jié)構(gòu)研究來(lái)建立表面形貌、方向反射率和晶體取向之間的聯(lián)系的先驗(yàn)知識(shí)。當(dāng)在測(cè)試樣品上使用時(shí)，EulerNet預(yù)測(cè)DRM數(shù)據(jù)集中每個(gè)像素的晶體取向，使晶粒取向以類似于EBSD的方式在樣品表面上進(jìn)行空間映射。

圖3比較了來(lái)自I718樣本的EulerNet和EBSD IPF紋理圖(831 × 1102像素)。從這些圖的視覺(jué)檢查來(lái)看，EulerNet基于DRM的晶體取向預(yù)測(cè)與EBSD得到的結(jié)果基本一致。在樣本上獲取DRM測(cè)量需要大約20分鐘，而在現(xiàn)代筆記本電腦上運(yùn)行時(shí)，使用EulerNet生成方向圖只需要幾分鐘。相比之下，獲取EBSD測(cè)量需要幾個(gè)小時(shí)。此外，EulerNet模型的不同實(shí)例可以在不同的材料數(shù)據(jù)集上訓(xùn)練。因此，該方法可以很容易地模板化并重新應(yīng)用于不同的合金，而不考慮其微觀結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性。所有這些特點(diǎn)使機(jī)器學(xué)習(xí)方法適合于提供高通量光學(xué)定向成像，同時(shí)最小化開(kāi)發(fā)時(shí)間和精力。

圖3 由EulerNet (DRM)和EBSD制作的方向圖。

機(jī)器學(xué)習(xí)模型

EulerNet模型的CNN架構(gòu)如圖4所示。cnn是最先進(jìn)的機(jī)器視覺(jué)算法，已被證明在處理圖像類數(shù)據(jù)方面是有效的，并在計(jì)算機(jī)視覺(jué)中獲得了顯著的關(guān)注。模型以一個(gè)6 × 72連續(xù)值的二維數(shù)值陣列形式的方向反射信號(hào)作為輸入，它表示DRM過(guò)程中測(cè)量的光照角度陣列上的局部表面反射強(qiáng)度。

圖4 卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型架構(gòu)。

為了從這個(gè)輸入預(yù)測(cè)晶體的方向，方向反射信號(hào)通過(guò)兩個(gè)卷積和最大池化層，然后是兩個(gè)完全連接的回歸層。卷積層和最大池化層的作用是在反射信號(hào)中提取有關(guān)晶體方向的視覺(jué)模式。在第一卷積層，檢測(cè)簡(jiǎn)單的視覺(jué)模式。這些所謂的低級(jí)特征可以是，例如，邊緣和斑點(diǎn)。

在第二個(gè)卷積層中，這些圖案被組裝成更復(fù)雜的視覺(jué)圖案，大概表示反射率峰的特征，比如它們的位置、數(shù)量和強(qiáng)度。然后將這些高級(jí)特性扁平化(即減少到一個(gè)維度)，并進(jìn)一步通過(guò)完全連接的回歸層。結(jié)果輸出預(yù)測(cè)采用三個(gè)連續(xù)值的形式:用來(lái)表示晶體方向的歐拉角。歐拉角參數(shù)化了三個(gè)旋轉(zhuǎn)的有序序列，使附在樣品上的笛卡爾坐標(biāo)系與附在晶體上的坐標(biāo)系相結(jié)合。

卷積層和完全連接的層包括幾個(gè)必須在訓(xùn)練階段學(xué)習(xí)的可調(diào)參數(shù)(如權(quán)值和偏差)。通過(guò)比較模型預(yù)測(cè)與地面真實(shí)情況，計(jì)算預(yù)測(cè)誤差，并通過(guò)反向傳播重新調(diào)整可訓(xùn)練參數(shù)，以最小化誤差，提高預(yù)測(cè)精度，進(jìn)行迭代訓(xùn)練。在這里，使用EBSD測(cè)量作為地面真值標(biāo)簽，并設(shè)計(jì)EulerNet模型，以最小化預(yù)測(cè)晶體取向和地面真值之間的平均失向角。定向角表示為使兩個(gè)晶體方向重合而繞給定軸旋轉(zhuǎn)的最小角度。一旦訓(xùn)練完畢，就會(huì)用之前從未見(jiàn)過(guò)的標(biāo)本來(lái)測(cè)試模型;即沒(méi)有用于訓(xùn)練的數(shù)據(jù)。該方法是一種典型的實(shí)際應(yīng)用場(chǎng)景，在該場(chǎng)景中，新生產(chǎn)的零件必須具有未知的微觀結(jié)構(gòu)。為了檢驗(yàn)?zāi)Ｐ?，?duì)一組樣本進(jìn)行了十次交叉驗(yàn)證。使用來(lái)自九個(gè)樣本的數(shù)據(jù)進(jìn)行訓(xùn)練，并拿出一個(gè)進(jìn)行測(cè)試，在每次分裂之間切換測(cè)試樣本。

績(jī)效評(píng)估

通過(guò)比較顆粒中心選定位置(即數(shù)據(jù)集中的像素)的預(yù)測(cè)和地面真相(EBSD)方向來(lái)評(píng)估EulerNet模型的性能，以避免包括可能在測(cè)試集中注冊(cè)錯(cuò)誤的數(shù)據(jù)。作為補(bǔ)充，還在不過(guò)濾補(bǔ)充材料中的數(shù)據(jù)的情況下進(jìn)行了像素級(jí)的比較分析。在圖5a中顯示了來(lái)自所有交叉驗(yàn)證拆分的組合測(cè)試中的定向角度分布。在10個(gè)交叉驗(yàn)證階段，預(yù)測(cè)方向和真實(shí)方向之間的平均定向角度中值為6.7°±0.8°。雖然這個(gè)值是一個(gè)有用的績(jī)效指標(biāo)，但認(rèn)為它高估了真實(shí)的誤差，因?yàn)樵谠u(píng)估方法中存在兩個(gè)難以避免的限制。

首先，EBSD和DRM數(shù)據(jù)集的配準(zhǔn)具有挑戰(zhàn)性，因?yàn)閮煞N類型的測(cè)量在空間畸變方面存在巨大差異，這需要非線性方法使兩種視場(chǎng)重合。在本工作中，采用了一種基于光流估計(jì)的圖像配準(zhǔn)算法。預(yù)計(jì)盡管選取了位于顆粒中心的像素進(jìn)行誤差評(píng)估，但配準(zhǔn)過(guò)程中的缺陷仍可能導(dǎo)致部分測(cè)試數(shù)據(jù)的誤標(biāo)注(Supplementary Fig. 2c)。圖5a中高定向角分布的尾部很可能包含了這一標(biāo)記錯(cuò)誤的數(shù)據(jù)。其次，為DRM安裝試件，使其橫向和構(gòu)建方向與EBSD數(shù)據(jù)集的相應(yīng)方向平行排列，這也是一個(gè)存在人工誤差的過(guò)程，由于兩個(gè)數(shù)據(jù)集空間畸變的差異，這種誤差難以糾正。

圖5 歐拉網(wǎng)性能評(píng)估。

EulerNet模型在所有I718試樣中提供了可靠的方向映射，盡管它們的微觀結(jié)構(gòu)存在顯著差異，這源于用于生產(chǎn)它們的不同DED參數(shù)。這一結(jié)果表明，EulerNet對(duì)制造過(guò)程引起的變化具有魯棒性，可用于表征各種I718微觀結(jié)構(gòu)。盡管如此，實(shí)驗(yàn)人員注意到報(bào)告的6.7°的準(zhǔn)確率 - 即使被數(shù)據(jù)集錯(cuò)誤注冊(cè)高估 - 也遠(yuǎn)高于EBSD可達(dá)到的典型準(zhǔn)確度（?0.6°）。推測(cè)光學(xué)技術(shù)的誤差率也可能受到制造DRM的元素中發(fā)現(xiàn)的固有公差的影響，包括光準(zhǔn)直的水平，相機(jī)光學(xué)鏡頭的質(zhì)量，在樣品周圍移動(dòng)光源的電機(jī)的精度以及蝕刻誘導(dǎo)的表面結(jié)構(gòu)的可變性。因此，提高設(shè)備精度可能會(huì)顯著提高測(cè)量精度。此外，鑒于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)廣闊的設(shè)計(jì)空間和該領(lǐng)域的快速發(fā)展，未來(lái)對(duì)CNN模型的設(shè)計(jì)或?qū)崿F(xiàn)的改進(jìn)可能會(huì)進(jìn)一步提高性能。

最后，認(rèn)為DRM不應(yīng)被視為EBSD的直接替代品，EBSD仍然是詳細(xì)分析晶體學(xué)特征的主要技術(shù)，特別是在小尺度上。相反，相信DRM與機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)相結(jié)合，可以成為支持材料開(kāi)發(fā)工作的寶貴工具，這些工作需要將方向映射應(yīng)用于大型標(biāo)本或龐大的數(shù)據(jù)庫(kù)。它也可能特別適用于那些容忍在精度上進(jìn)行適度權(quán)衡以顯著提高測(cè)量吞吐量的應(yīng)用。許多這樣的應(yīng)用程序已經(jīng)存在。一個(gè)值得注意的例子是識(shí)別金屬AM中晶體織構(gòu)，工藝參數(shù)和零件幾何形狀之間的關(guān)系。

處理異常數(shù)據(jù)

一旦EulerNet經(jīng)過(guò)訓(xùn)練和驗(yàn)證，它就永久可用于特定材料的未來(lái)表征。例如，本研究中使用的模型可在線獲得（參見(jiàn)數(shù)據(jù)可用性），適用于DED生產(chǎn)的I718標(biāo)本的表征。研究人員相信，只要δ相沉淀物（產(chǎn)生定向反射信號(hào)）在合金中發(fā)育良好且蝕刻后可見(jiàn)，研究人員的模型就會(huì)在任何此類樣品上產(chǎn)生可靠的結(jié)果。在 I718 上進(jìn)行 ASTM 標(biāo)準(zhǔn)熱處理時(shí)，以及在按照與準(zhǔn)備訓(xùn)練數(shù)據(jù)集相同的步驟執(zhí)行試樣表面制備（包括拋光和化學(xué)蝕刻）時(shí)，應(yīng)滿足這些條件。研究人員注意到，使用由與用于生成訓(xùn)練集的設(shè)備（例如，光學(xué)顯微鏡，相機(jī)傳感器，光源等）不同的設(shè)備組成的DRM設(shè)備可能會(huì)在數(shù)據(jù)中引入系統(tǒng)偏差并影響錯(cuò)誤率。為了最大限度地減少設(shè)備偏差并確保整個(gè)社區(qū)的模型可轉(zhuǎn)移性，研究人員建議進(jìn)行設(shè)備校準(zhǔn)，研究人員在方法部分進(jìn)行了詳細(xì)介紹。如果盡管進(jìn)行了校準(zhǔn)，系統(tǒng)設(shè)備偏差仍然存在，研究人員預(yù)計(jì)應(yīng)用遷移學(xué)習(xí)29.30將神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)微調(diào)到一組特定的硬件可能是一個(gè)合適的解決方案。

無(wú)論其來(lái)源如何，重要的是能夠檢測(cè)和排除有偏見(jiàn)的數(shù)據(jù)，以防止從根本上錯(cuò)誤的微觀結(jié)構(gòu)表征輸出。事實(shí)上，機(jī)器學(xué)習(xí)模型在做出預(yù)測(cè)時(shí)不會(huì)對(duì)輸入數(shù)據(jù)的質(zhì)量做出任何判斷，也沒(méi)有任何能力來(lái)評(píng)估與預(yù)測(cè)相關(guān)的不確定性。31.如果測(cè)試樣本與訓(xùn)練樣本明顯不同（例如，由于樣本制備失敗或使用新的DRM設(shè)備時(shí)可能會(huì)發(fā)生這種情況），則輸入數(shù)據(jù)可能分布不均勻（即不具代表性），并且機(jī)器學(xué)習(xí)模型的相關(guān)預(yù)測(cè)可能存在缺陷。32.為了檢測(cè)分布外數(shù)據(jù)，研究人員提出了一種基于主成分分析（PCA）的DRM數(shù)據(jù)集降維的異常檢測(cè)模型。計(jì)算訓(xùn)練集中方向反射信號(hào)的前兩個(gè)主分量，并將數(shù)據(jù)投影到該流形中。通過(guò)構(gòu)造，PCA 分量表示數(shù)據(jù)方差最大化的軸。沿著 PCA 軸，訓(xùn)練數(shù)據(jù)沿接近正態(tài)分布分布。研究人員通過(guò)以 0 為中心（標(biāo)準(zhǔn)差為 1）來(lái)標(biāo)準(zhǔn)化這些分布，以確保它們位于相同的相對(duì)范圍內(nèi)。然后，將兩個(gè)變量的平均值定義為單個(gè)分布外指標(biāo) z。該指標(biāo)是無(wú)單位的。它反映了數(shù)據(jù)與訓(xùn)練集分布的平均值之間的距離。

此 z 得分模型既易于實(shí)現(xiàn)，又可高效檢測(cè)有偏差的數(shù)據(jù)。通過(guò)比較DED生產(chǎn)的兩個(gè)單獨(dú)的I718標(biāo)本來(lái)說(shuō)明其有效性。第一個(gè)（圖6a）是一個(gè)樣品，其微觀結(jié)構(gòu)包含一些缺乏融合缺陷（見(jiàn)圖6c），這是由于DED過(guò)程中層高度設(shè)置過(guò)高造成的。另一個(gè)（如圖6d所示）是一個(gè)標(biāo)本，盡管根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行了熱處理和蝕刻，但顯示出不發(fā)達(dá)的晶體表面特征，甚至在底板附近的區(qū)域中完全沒(méi)有它們（見(jiàn)圖6f）。這種異常是由于在加工過(guò)程中合金內(nèi)部建立的可變冷卻速率，這導(dǎo)致在構(gòu)建的第一部分中固溶體中的高Nb保留率（以及相應(yīng)的δ相沉淀物的耗盡）34.相應(yīng)的 z 映射可成功識(shí)別這兩種異常。在圖6a中的樣本中，z值（圖6b）的分布大致遵循訓(xùn)練數(shù)據(jù)集的分布，表明該樣本和訓(xùn)練集中的方向反射率是全局相似的。然而，異常檢測(cè)模型突出了缺乏融合缺陷。圖6c中明場(chǎng)光學(xué)顯微圖中缺乏聚變?nèi)毕莸木鶆蛎髁镣庥^表明，表面局部保持平坦（即鏡面狀），并且對(duì)化學(xué)蝕刻劑沒(méi)有反應(yīng)。在圖6d中的試樣中，很明顯，與訓(xùn)練集相比，z通常更高（見(jiàn)圖6e），并且逐漸向樣品的底部增加，其中沒(méi)有δ相沉淀物。

圖6 檢測(cè)DRM數(shù)據(jù)集中的異常和系統(tǒng)偏差。

這些示例表明，將異常檢測(cè)應(yīng)用于感興趣的新樣本可以有效地檢測(cè)不具代表性的數(shù)據(jù)，從而能夠通過(guò)EulerNet模型先發(fā)制人地驗(yàn)證其對(duì)定向成像的適用性。由于高 z 得分的含義可能有所不同，因此根據(jù)此指標(biāo)保留或丟棄數(shù)據(jù)的最終決定應(yīng)留給操作員，基于他/她的領(lǐng)域?qū)I(yè)知識(shí)和對(duì)數(shù)據(jù)的解釋。

未來(lái)展望

研究結(jié)果鞏固了機(jī)器學(xué)習(xí)算法在自動(dòng)解碼方向反射信號(hào)方面的巨大潛力，并將其應(yīng)用于晶體學(xué)方向映射。在本文中，決定將重點(diǎn)放在Inconel 718上，因?yàn)檫@種合金具有技術(shù)相關(guān)性，該合金用于飛機(jī)，火箭發(fā)動(dòng)機(jī)，渦輪機(jī)和燃燒室中的許多部件。然而，原則上方法將適用于可以識(shí)別可靠晶體蝕刻方法的任何其他合金。幸運(yùn)的是，金相學(xué)家制作的大量文獻(xiàn)促進(jìn)了易于在試樣表面產(chǎn)生晶體學(xué)特征的蝕刻劑的鑒定，他們?cè)谶^(guò)去幾十年中完善了金屬和金屬合金的化學(xué)蝕刻。

一旦為給定材料確定了合適的蝕刻劑，機(jī)器學(xué)習(xí)方法就可以應(yīng)用，而無(wú)需進(jìn)行詳細(xì)的微觀結(jié)構(gòu)研究或推導(dǎo)和手動(dòng)調(diào)整基于物理的方向索引模型。唯一的要求是收集一組待表征材料的初始標(biāo)本，通過(guò)DRM和EBSD評(píng)估其微觀結(jié)構(gòu)，并訓(xùn)練和驗(yàn)證相應(yīng)的EulerNet模型。由于最初收集數(shù)據(jù)以執(zhí)行新模型的訓(xùn)練，驗(yàn)證和優(yōu)化的成本相對(duì)較高，因此在整個(gè)材料科學(xué)界共享各種不同材料的訓(xùn)練模型以及有關(guān)樣品表面制備，使用的DRM設(shè)備（以及相應(yīng)的校準(zhǔn)）的詳細(xì)信息，具有很大的好處。和可實(shí)現(xiàn)的性能。例如，可以通過(guò)電子合作來(lái)實(shí)現(xiàn)這一努力。

執(zhí)行DRM測(cè)量所需的設(shè)備的低成本和可用性有望在學(xué)術(shù)界和工業(yè)界傳播光學(xué)定向映射功能。此方法將立即應(yīng)用于金屬增材制造工藝的研發(fā)，其中對(duì)將定向成像擴(kuò)展到整個(gè)大規(guī)模組件有著濃厚的興趣。此外，機(jī)器學(xué)習(xí)方法是第一個(gè)通過(guò)光學(xué)手段展示復(fù)雜合金的方向成像的方法。因此，它可能是為高通量光學(xué)取向顯微鏡奠定堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)的關(guān)鍵，從而更快地發(fā)現(xiàn)過(guò)程 - 結(jié)構(gòu) - 性質(zhì)關(guān)系并加速材料發(fā)現(xiàn)。

方法

數(shù)據(jù)

I718試樣的標(biāo)稱成分為54%Ni，18%Cr，20%Fe，5%Mo，2%Nb和1%Ti。使用配備24Vx噴嘴的商業(yè)定向能量沉積機(jī)（由BeAM）生產(chǎn)它們。將艙口間距設(shè)置為1.5 mm，重疊率為33%，工作距離設(shè)置為13 mm，中心和次級(jí)氣體流速設(shè)置為6和10 L / min。沉積后使用三級(jí)工藝在真空爐中對(duì)I718試樣進(jìn)行熱處理，包括在950°C下保持60分鐘，在750°C下保持8小時(shí)（用于時(shí)效硬化），在690°C下再保持8小時(shí)（遵循I718的標(biāo)準(zhǔn)AMS5663）。沿著垂直于構(gòu)建方向（Z）的XY平面切割熱處理的試樣，并根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)金相樣品制備技術(shù)對(duì)其進(jìn)行機(jī)械研磨，以揭示微觀結(jié)構(gòu)。為了研磨試樣，使用一系列從320粒度到4000粒度的碳化硅紙。然后，使用二氧化硅顆粒的膠體懸浮液將它們拋光成鏡面狀。最后，將樣品浸入Kalling的2試劑（5g氯化銅，100mL鹽酸和100 mL乙醇）浴中，在室溫下蝕刻10分鐘。

對(duì)于所有樣品，通過(guò)EBSD測(cè)量晶體取向并記錄EBSD和DRM視場(chǎng)，以便每個(gè)反射率模式都可以與參考方向相關(guān)聯(lián)，將其視為基本事實(shí)。在配備牛津儀器Nordlys2 S EBSD探測(cè)器的JEOL 7600 F場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡中進(jìn)行了EBSD測(cè)量。使用15 mA發(fā)射電流，20 kV加速電壓和15μm步長(zhǎng)。為了進(jìn)行DRM測(cè)量，使用了一臺(tái)由奧林巴斯SZ6145立體顯微鏡組成的設(shè)備，該儀器配備了3X物鏡，工業(yè)單色CMOS相機(jī)和白色LED光源。將光源仰角（θ）從15°變?yōu)?5°，步長(zhǎng)為10°，方位角（φ）從0°到355°，步長(zhǎng)為5°，并為每個(gè)（θ，φ）組合捕獲圖像。因此，每個(gè) DRM 數(shù)據(jù)集都包含 6 個(gè)× 72 = 432 個(gè)圖像的堆棧。捕獲的圖像的原始分辨率為2448×2048像素。在DRM數(shù)據(jù)集中，圖像被縮小到1224×1024像素，以減少數(shù)據(jù)處理過(guò)程中的內(nèi)存?zhèn)鬏敗y(cè)量的反射率與均勻的白色反射器進(jìn)行歸一化以補(bǔ)償不均勻的光強(qiáng)度。研究人員使用TV-L1求解器的Python Scikit-image實(shí)現(xiàn)注冊(cè)了DRM和EBSD數(shù)據(jù)集，以進(jìn)行粗略到精細(xì)的光流估計(jì)。

模型實(shí)現(xiàn)

在Python Tensorflow庫(kù)中實(shí)現(xiàn)了EulerNet模型。使用 Keras Functional API37.在表1中報(bào)告了所有組成層的規(guī)格。

表1 歐拉網(wǎng)模型層規(guī)格。

目標(biāo)函數(shù)

EulerNet模型的目的是最小化預(yù)測(cè)輸出與地面實(shí)況EBSD方向之間的定向障礙角。在面心立方（FCC）晶體結(jié)構(gòu)（I718中γ相的結(jié)構(gòu)）中，可以對(duì)晶體應(yīng)用24種不同的對(duì)稱操作并產(chǎn)生等效的取向。由于這種晶體對(duì)稱性，在地面實(shí)況和相當(dāng)于預(yù)測(cè)方向的所有方向之間計(jì)算的24個(gè)不同角度中，迷失方向角被推導(dǎo)出為最小值。

訓(xùn)練

對(duì)于所有試樣，注冊(cè)了DRM和EBSD視場(chǎng)，以便每個(gè)反射率模式都可以與相應(yīng)的參考方向相關(guān)聯(lián)。沒(méi)有使用數(shù)據(jù)集中的所有像素來(lái)訓(xùn)練和評(píng)估模型（由于屬于相同顆粒的像素冗余，這將效率低下），而是從每個(gè)顆粒中選擇單個(gè)反射率圖案及其相關(guān)方向來(lái)形成訓(xùn)練集和測(cè)試集。首先使用參考文獻(xiàn)中詳述的LRC-MRM算法將微觀結(jié)構(gòu)分割成晶粒。然后，排除了直徑小于六個(gè)像素的顆粒，對(duì)于這些顆粒，DRM和EBSD數(shù)據(jù)集之間的配準(zhǔn)可能不準(zhǔn)確。在所有剩余的晶粒中，根據(jù)晶粒的歐氏距離變換的最大值，選擇距離任何晶界最遠(yuǎn)的像素作為訓(xùn)練數(shù)據(jù)點(diǎn)。

按照這一策略，平均包含850個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)進(jìn)行訓(xùn)練。訓(xùn)練集的大小略有不同，具體取決于交叉驗(yàn)證拆分。此外，使用數(shù)據(jù)增強(qiáng)來(lái)增加訓(xùn)練數(shù)據(jù)的多樣性，這可以減少潛在的過(guò)度擬合。通過(guò)圍繞方位角隨機(jī)旋轉(zhuǎn)反射信號(hào)并將反射率信號(hào)乘以從正態(tài)分布中采樣的隨機(jī)因子來(lái)增強(qiáng)訓(xùn)練集，平均值為1，標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.2（研究人員將結(jié)果值裁剪在0-1范圍內(nèi)）。基于這樣的假設(shè)進(jìn)行了這些增強(qiáng)，即無(wú)論方位角的來(lái)源和反射強(qiáng)度的變化如何，模型都應(yīng)該能夠恢復(fù)正確的晶體取向，因?yàn)閮煞N變化都不會(huì)改變反射率模式的結(jié)構(gòu)。

從可訓(xùn)練參數(shù)的隨機(jī)初始化開(kāi)始，訓(xùn)練神經(jīng)網(wǎng)絡(luò) 100 個(gè) epoch（一個(gè) epoch 對(duì)應(yīng)于通過(guò)訓(xùn)練數(shù)據(jù)集的一個(gè)完整周期）。通過(guò)搜索 10 之間的值的對(duì)數(shù)網(wǎng)格來(lái)調(diào)整學(xué)習(xí)速率−6和 10−2.發(fā)現(xiàn)導(dǎo)致最低誤差的值為 3.1 × 10−3.有了這些參數(shù)，在配備英特爾i7-9750 CPU的商用筆記本電腦上訓(xùn)練EulerNet模型需要1小時(shí)32分鐘。

來(lái)源：A machine learning approach to map crystal orientation by opticalmicroscopy，npj computational materials，doi.org/10.1038/s41524-021-00688-1

參考文獻(xiàn)：Sofinowski, K. A., Raman, S., Wang, X., Gaskey, B. & Seita, M.Layer-wise engineering of grain orientation (LEGO) in laser powder bed fusionof stainless steel 316L. Addit. Manuf. 38, 101809 (2021).